iPod は検出されるのですが、トラックを Scrobble できません。
iTunes ライブラリをカスタム・ロケーションに設定していませんか?これでは Last.fm はトラックを検出できません。次回のバージョンでは、マニュアルでロケーションを指定できるオプションを追加しますので、もうしばらくお待ちください。
次回 iPod と iTunes をシンクロさせるときに、iTunes が iPod の再生数を正確に更新するかどうか確認してください。もし更新されないようであれば、いくつかチェックするポイントがあります:
# iPod の日付が正確に設定されているか確認
# iPod を試して復元
# iTunes をアンインストール、再インストール